中國科學院物理研究所
北京凝聚態物理國家研究中心
SC3組供稿
第40期
2020年05月25日
高壓比熱研究量子磁性相變

  量子磁性系統的相變研究近年來在理論上進展迅速,從具有拓撲序的量子自旋液體 [1]到超越朗道-金茲伯格對稱性破缺理論的去禁閉量子臨界點[2] 以及具有涌現連續對稱性的新型一級相變[3] ,新的結果不斷出現。這些理論發展對實驗研究提出了新的需求和挑戰,在材料的制備方面, 如阻挫磁體材料,在生長和合成上比常規材料更加困難;在物性測量方面, 理論上預測的新物態往往是在低溫、高壓、強磁場等極端條件下才能出現,而綜合極端條件下的物性測量,如本研究采用的高壓比熱測量,在實驗技術上具有挑戰性。 因而,關于量子磁性系統的新的實驗研究結果無論對于理論還是實驗研究都具有重要的意義。

圖1. (a) 由高壓比熱測量確定的阻挫磁體材料SrCu2(BO3)2 的壓力-溫度相圖。(b), (c), (d), (e) 為不同壓力下的比熱測量的結果,其中黃色箭頭指示C/T 上的鼓包對應相圖 (a) 中綠色標識,代表反鐵磁相互作用的起始溫度。(c), (d), (e) 中更低溫度的箭頭所示溫度分別為相圖中二聚體 PS 態和反鐵磁 AF 態的相變溫度。

  近日,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心孫力玲研究員、郭靜副研究員、孟子楊研究員、李世亮研究員等與中科院物理所/波士頓大學Anders W. Sandvik(善德偉)教授和俄羅斯科學院高壓物理研究所Vladimir A. Sidorov教授組成的國際合作團隊,利用高壓下比熱測量的方法,研究了著名的阻挫磁體材料 SrCu2(BO3)2,第一次完整的獲得了該系統隨壓力的變化從二聚體態 (Dimer-singlet state,DS) 到四聚體態 (plaquette-singlet state, PS) 再到反鐵磁態 (antiferromagnet, AF) 的基態相圖,填補了20多年來對該材料研究的空白。該研究結果為理解不同基態之間的相變,尤其是四聚體態與反鐵磁態之間可能存在的去禁閉量子相變提供了實驗觀測事實,為進一步的理論研究提供了動力。這項工作發表在最近一期 Physical Review Letters 上 [4]。

  SrCu2(BO3)2 是從90年代就開始研究的阻挫磁體材料 [5],在常壓下材料中的 Cu2+ 離子因為反鐵磁相互作用形成自旋單態 (dimer-singlet), 整個系統由于 inter-dimer 反鐵磁相互作用強于 intra-dimer 反鐵磁相互作用,處于這些自旋單態的直積態,即沒有磁性的二聚體順磁狀態。如此的狀態也正好是理論上著名的 Shastry-Sutherland 阻挫磁體模型的準二維材料實現 [6]。后續的實驗和理論研究發現,SrCu2(BO3)2在壓力下,inter- 和 intra-dimer 相互作用的相對大小可以發生變化,使得二聚體態有可能經過相變進入四聚體態,即晶格中四個最近臨的自旋形成 plaquette singlet, 系統發生平移對稱性破缺。但是實現探測四聚體態所需要的壓力實驗手段不僅十分有限, 而且對實驗觀測所需的壓力范圍在技術上十分困難。到目前為止只有稀少的核磁共振 [7] 和中子散射 [8] 在2 GPa附近進行過測量, 而且這些測量往往只在一個壓力點進行,整個系統如何隨著壓力的增加從二聚體態到四聚體態和更大壓力狀態的連續變化過程尚未澄清和發現。高壓比熱測量是探測量子態及其相關競爭現象最直接和有效的測量方法。但由于要測量樣品的尺寸遠比常壓小,因此在技術上充滿挑戰。

  2018年在孟子楊研究員和善德偉教授的建議下,在物理所組成了集材料制備、物性測量及理論研究為一體的研究團隊。首先,由李世亮研究員和博士生洪文山制備出了高質量的SrCu2(BO3)2阻挫磁體材料單晶。然后,孫力玲研究員與郭靜副研究員及Sidorov教授等利用經過多年的努力研制出的可以在較大壓力范圍內進行材料比熱測量的實驗平臺,對該材料進行了系統的研究,突破了量子相變研究比熱測量技術壁壘。研究發現,在壓力小于 1.8 GPa 時系統處于 DS 態,1.8 GPa ~ 2.5 GPa 時進入 PS 態,而當壓力大于 ~ 2.5 GPa 之后系統進入全新的反鐵磁態。值得一提的是,此處的反鐵磁轉變溫度在 ~ 4 K 的作用能量尺度,與C/T 中看到的鼓包和系統本征反鐵磁相互作用的能量尺度吻合,糾正了之前文獻中認為高壓下反鐵磁轉變溫度高達 ~ 100 K 這種不自洽的認識。

圖2:為配合 SrCu2(BO3)2 實驗結果,研究人員設計了二維和三維 checkerboard J-Q 自旋模型,并運用大規模量子蒙特卡洛模型計算了該模型在不同參數下的熱力學行為。如(c)所示,比熱計算的結果在 PS 和 AF 相中,與實驗觀測結果高度吻合。

  為了更好地解釋 SrCu2(BO3)2 實驗結果,善德偉教授,孟子楊研究員,中科院物理所研究生孫光宇、博士后馬女森等人,設計了二維和三維 checkerboard J-Q 自旋模型來研究實驗觀測中從 PS 態到 AF 態的相變,并運用大規模量子蒙特卡洛模型計算了該模型在不同參數下的熱力學行為。如圖2 (c) 所示,在三維的 Checkerboard J-Q 模型計算中,PS 態和 AF 態中的 C/T 數據,都具有隨著溫度的降低首先出現鼓包,然后出現熱力學相變對應的小峰的信號,與實驗觀測吻合。 從理論上講,本研究的實驗結果為下一步詳細研究 PS 態到 AF 態之間的量子相變,和可能出現的去禁閉量子臨界現象、分數化元激發等等量子物質科學新范式的代表性行為的材料實現,提供了切實的支持。

  該項研究得到了科技部、國家自然科學基金、中科院B類先導專項和松山湖材料實驗室以及香港特別行政區研究資助局的支持。研究工作中進行的大規模量子蒙特卡洛并行計算,在中科院物理所量子模擬科學中心、國家超級計算天津中心的天河一號平臺、國家超算廣州中心天河二號平臺上進行,并得到相關單位有力支持和配合。

  相關工作鏈接:https://journals.aps.org/prl/pdf/10.1103/PhysRevLett.124.206602

參考文獻:
[1] Quantum Spin Liquid with Even Ising Gauge Field Structure on Kagome Lattice,
Yan-Cheng Wang, Xue-Feng Zhang, Frank Pollmann, Meng Cheng, Zi Yang Meng,
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[2] Dynamical Signature of Fractionalization at the Deconfined Quantum Critical Point,
Nvsen Ma, Guang-Yu Sun, Yi-Zhuang You, Cenke Xu, Ashvin Vishwanath, Anders W. Sandvik, Zi Yang Meng,
Phys. Rev. B 98, 174421 (2018)    Editors' Suggestion

[3] Symmetry-enhanced discontinuous phase transition in a two-dimensional quantum magnet,
Bowen Zhao, Phillip Weinberg, Anders W. Sandvik,
Nature Physics 15, 678-682 (2019)

[4] Quantum Phases of SrCu2(BO3)2 from High-Pressure Thermodynamics,
Jing Guo ,Guangyu Sun, Bowen Zhao, Ling Wang, Wenshan Hong, Vladimir A. Sidorov, Nvsen Ma, Qi Wu, Shiliang Li, Zi Yang Meng, Anders W. Sandvik, and Liling Sun,
Phys. Rev. Lett. 124, 206602 (2020)

[5] Exact Dimer Ground State and Quantized Magnetization Plateaus in the Two-Dimensional Spin System SrCu2(BO3)2,
H. Kageyama, K. Yoshimura, R. Stern, N. V. Mushnikov, K. Onizuka, M. Kato, K. Kosuge, C. P. Slichter, T. Goto, and Y. Ueda,
Phys. Rev. Lett. 82, 3168 (1999)

[6] Exact ground state of a quantum mechanical antiferromagnet,
B.Sriram Shastry, BillSutherland,
Physica (Amsterdam) 108B, 1069 (1981)

[7] A Novel Ordered Phase in SrCu2(BO3)2 under High Pressure,
Takeshi Waki, Koichi Arai, Masashi Takigawa, Yuta Saiga, Yoshiya Uwatoko, Hiroshi Kageyama, and Yutaka Ueda,
J. Phys. Soc. Jpn. 76, 073710 (2007)

[8] 4-spin plaquette singlet state in the Shastry-Sutherland compound SrCu2(BO3)2,
M. Zayed et al.,
Nat. Phys. 13, 962 (2017).